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澤口 拓磨; 山口 徹治; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 喜多川 勇
Clay Minerals, 48(2), p.411 - 422, 2013/05
被引用回数：2 パーセンタイル：6.48(Chemistry, Physical)透過拡散法によって砂-ベントナイト混合圧縮体中におけるセシウムイオンの拡散移行について研究した。試験はさまざまな溶液条件で行った。得られた実効拡散係数(
)の値は、試験条件によって5.2E-10
5.9E-9m
s
と1桁の変動が見られたのに対し、見かけの拡散係数(
)の値は2.0E-126.2E-12msと変動幅は小さかった。この結果は、フィックの第一法則を適用したとき、拡散フラックスは間隙水中のセシウムの濃度勾配だけでは説明できないことを示している。砂-ベントナイト混合圧縮体中の見かけの濃度勾配は収着しているセシウムの濃度勾配にほぼ等しいので、収着状態でのセシウムの拡散が砂-ベントナイト混合体中のセシウムの拡散の支配的なメカニズムであることが示唆された。
concrete/clay interactions at the Tournemire URL山口 徹治; 片岡 理治; 澤口 拓磨; 向井 雅之; 星野 清一; 田中 忠夫; Marsal, F.*; Pellegrini, D.*
Clay Minerals, 48(2), p.185 - 197, 2013/05
被引用回数：3 パーセンタイル：9.48(Chemistry, Physical)セント系材料によって引き起こされる高アルカリ環境は、放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土緩衝材の力学的又は化学的特性を劣化させる可能性がある。長期に渡るコンクリート/粘土系の変化を評価するためには、物理-化学モデルと多くの入力パラメータが必要となる。この長期評価に信頼性を付与するためには、コンクリート/粘土系を対象とした、化学反応を伴う物質移行を解析するコードを開発し、検証する必要がある。この研究では、PHREEQCをベースとする、化学反応を伴う物質移行解析コード(MC-CEMENT ver.2)を開発し、原位置におけるコンクリート/粘土岩の接触部における鉱物変化の観察結果と計算結果を照合することにより、検証した。計算は鉱物の変化が1cm以内に限定されていること、カルサイトやCSHの生成、石英の溶解、粘土岩側での間隙率の低下及びコンクリート側での上昇などを再現した。これらの一致は、実験室規模、1年程度の実験に基づくモデルが、より長い時間に適用できる可能性を示している。計算で粘土の溶解や石コウの生成が再現されなかったことは、われわれのモデルに未だ改善の余地があることを示している。
山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 角脇 三師*; 田中 忠夫
Clay Minerals, 48(2), p.403 - 410, 2013/05
被引用回数：9 パーセンタイル：23.5(Chemistry, Physical)モンモリロナイトは放射性廃棄物処分場のベントナイト粘土製の緩衝材の主要な成分である。セメント系材料によってもたらされる高アルカリ環境はモンモリロナイトを変化させ、緩衝材の力学的又は化学的な特性を劣化させる可能性がある。その劣化は緩衝材の透水性に変化を生じさせ、放射性核種移行解析結果に大きな不確実性をもたらす可能性がある。しかし、透水係数変化に関する実験データは、おもに圧縮成形された緩衝材(砂混合ベントナイト成形体)の変質が極めて遅いため、ほとんど得られていない。この研究では、80-90
CのNaOHを含む溶液系において砂混合ベントナイトのアルカリ変質に伴う透水係数の変化を観察する実験室実験を行った。3タイプの実験により、ベントナイト緩衝材のアルカリ変質で透水係数が上昇しうることを証明した。得られたデータは、変質を評価するために用いられる計算コードの検証に用いることができる。
in compacted sodium montmorillonite as a function of porewater salinity舘 幸男; 四辻 健治
Proceedings of 5th International Meeting on Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement (USB Flash Drive), p.899 - 900, 2012/10
放射性廃棄物地層処分の安全評価において重要となる圧縮ベントナイト中の核種の収着・拡散挙動を把握・評価するため、圧縮モンモリロナイト中のSrの収着・拡散挙動に及ぼす間隙水の塩濃度影響を、実験とモデルの両面から調査した。密度800kg/m
の圧縮モンモリロナイト中のSrの実効拡散係数(De)と分配係数(Kd)を、4種類の塩濃度(0.01, 0.05, 0.1, 0.5M)の条件下で取得した。Deは塩濃度とともに大きく減少した。Kdも同様に塩濃度とともに大きく減少し、バッチ収着試験の傾向性と整合的であった。これらの収着・拡散挙動は、イオン交換を考慮した収着モデル、狭隘間隙中の電気二重層を考慮した拡散モデルを統合した統合収着拡散(ISD)モデルによって解釈された。このISDモデルは、基本的に2価カチオンの収着・拡散挙動評価にも適用できると評価されるものの、特に低塩濃度領域におけるモデルの改良を検討する必要がある。
四辻 健治; 舘 幸男; 西巻 祐一郎*
Proceedings of 5th International Meeting on Clays in Natural and Engineered Barriers for Radioactive Waste Confinement (USB Flash Drive), p.427 - 428, 2012/10
処分環境における圧縮ベントナイト中の核種の拡散係数や収着分配係数等の整合的な推定評価を目指し、原子力機構では統合収着・拡散モデル(ISDモデル)の開発を進めてきた。従来のISDモデルでは、多価イオンや錯体状化学種などの複雑な化学種に対してモデルの適用性が不満足であり、また付加的なフィッティング・パラメータの導入などモデル構造上の問題があった。そこで本報告では、より広範な処分条件へのモデルの適用、また圧縮系における拡散現象のさらなる理解を目的として、ISDモデルの基本仮定に立ち返ることによりモデル高度化要因を検討し、影響評価を試みた。本報告では高度化要因として、排除体積効果及び誘電飽和効果の影響を考慮し、ISDモデルに取り入れて影響解析を実施した。その結果、実効拡散係数への影響はいずれも小さく、したがって実測データとの不整合性はこれらの高度化要因に起因するものではないことが示された。
Wilson, J.*; Watson, C.*; Benbow, S.*; Savage, D.*; 笹本 広
no journal, ,
高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリアとして、鉄製のオーバーパックの周囲に緩衝材としてベントナイト設置される計画である。鉄-ベントナイトの相互作用に伴い、ベントナイトの主成分である膨潤性を有するスメクタイトが非膨潤性の鉱物に変化する可能性が危惧されている。本発表では、反応輸送モデリングにより、鉄-ベントナイト境界付近で生じる現象の予測評価を行った。評価にあたっては、どのような反応やプロセスが鉄-ベントナイト境界で生じる現象への影響が大きいかを解析的に検討した。
中林 亮*; Elakneswaran, Y.*; 佐藤 努*; 小田 治恵; 米田 哲朗*; 金子 勝比古*
no journal, ,
本研究の目的は、ベントナイトと高アルカリ性水溶液との相互作用によって生じるベントナイト変質過程を調べるためにX線CTによる微小構造解析法を開発し、その結果を用いて変質過程の地球化学モデルの妥当性を確認することである。80Cでの通水式ベントナイト変質実験(pH=13.5 at 25C、実験期間180日)を行い、X線CTによるその場解析を実施した。また、地球化学反応輸送解析コードPHREEQCを用いて、実験シミュレーションを実施した。この結果、ベントナイト中に生成した二次鉱物(アナルサイム)を、経時的なX線CT観察で確認することができ、また、画像解析によって定量化することができた。地球化学反応輸送解析によって計算されたアナルサイムの生成量(体積)の時間依存性は、X線CTによって得られた結果をおおよそ再現できることがわかった。また、モデル計算により排水液中の溶存Si及びAl濃度を再現できた。
